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程亮

    电子科技大学物理学院研究员。2017年毕业于南洋理工大学数理科学学院,获得博士学位,2019年入选电子科技大学“百人计划”。主要利用超快光谱和太赫兹谱技术研究新型量子材料,包括拓扑材料、二维材料等,的光电性质,重点关注这些材料的准粒子超快动力学、超快光电流,光电性能调控等方面,并取得了重要的研究成果,在Nature Physics,Science Advances,Advanced Materials等知名期刊上以第一作者发表了多篇论文。

本人的研究方向是利用超快光谱和太赫兹光谱探索凝聚态中的前沿问题,主要是关注新型拓扑材料和低维材料体系中的超快动力学、超快自旋电子学、非线性效应、光电流等方面的性质。

1. 超快动力学

在材料中的各种(准)粒子,如电子、声子、自旋等,可以在通过激光照射被激发,这些粒子被激发的(准)粒子处于非平衡态(激发态),并在随后的飞秒到纳秒的时间尺度上回到平衡态(基态),这个过程称为弛豫。超快动力学主要研究的是(准)粒子的激发和弛豫过程,在实际实验中,它们状态的改变可以通过测量样品的光学性质得到。其技术方法被称为光学泵浦-探测(Optical Pump-Optical Probe, OPOP),如图1a所示:先利用一束脉冲激发样品,再利用另一束较弱的脉冲探测样品的反射率/透射率/吸收率的变化,而这两数脉冲到达样品的相对延时可调,从而可以得到如图1b所示的样品激发和弛豫信号。其激发和弛豫过程通常用相应的时间常数(弛豫时间、寿命)来描述。通过了解这些动力学信息,可以解释材料中的许多现象,例如导电性、磁性等性质,进而为其应用提供指导。

1. (a)超快光谱基本原理示意图。(b)典型的超快光谱信号。(a)(b)分别取自文献[1][2]

一个典型的例子是利用OPOP探测在拓扑绝缘体中载流子和声子的动力学过程。如图2所示拓扑绝缘体BTST单晶在不同的泵浦功率下,反射率随泵浦时间的变化[3]。图2a和2b中的信号在达到最大之后,都出现了弛豫时间为~2 ps左右的快速下降,这一过程对应于被激发的载流子回到费米面-狄拉克分布(thermalization热化)后的冷却过程;紧接着出现了一个频率为~30GHz的低频振荡,它来源于单晶样品被激光机发后产生的声学相干声子(acoustic coherent phonon)。而在较高泵浦功率下(图2b),在头10 ps还额外出现了一个由光学相干声子造成的高频振荡,对应于BSTS中的一种振动模式。以上这些特征随着温度会发生变化,这些都与样品本身的性质有关,因此研究这些变化可以了解拓扑绝缘体中的载流子和声子的性质。

              

2.利用OPOP测量拓扑绝缘体BSTS的测量信号。(a)在~1 uJ/cm2的泵浦能量下,不同温度时的样品反射率的相对变化,信号在初始2 ps左右的快速下降,并在之后伴随着一个低频震荡(箭头所示)。(b)~1 mJ/cm2的泵浦能量下,不同温度时的样品反射率的相对变化,相比于(a),在头10 ps内又多出现了一个逐渐衰减的高频振荡。取自文献[3]

在技术上,除了可以使用可见光频率的激光脉冲激发样品,然后以频率为太赫兹(1012 Hz)级别的电磁脉冲来进行探测,这即是光学泵浦-太赫兹探(Optical Pump Terahertz Probe, OPTP)测技术。这项技术的优势在于可以直接得到样品在光激发下在太赫兹频段的电导率的数值和其相对变化,并能区分出自由载流子和激子,它在对半导体材料的研究中具有极大优势。在半导体材料中,载流子的寿命和迁移率等参数极为重要,它们决定了半导体的导电性等性能。例如在新型钙钛矿太阳能电池材料中[4],OPTP可以直接测得其在光照条件下载流子浓度和迁移率的变化和寿命,而这直接决定了基于改材料的太阳能电池的性能。

除OPTP外,还有很多其他超快动力学测量技术,如瞬态吸收谱,时间分辨荧光光谱,时间分辨磁光克尔效应等,他们可以测量样品的不同动力学性质,可以根据研究对象来选择合适的技术。

2.  超快自旋电子学

与传统自旋电子学不同,超快自旋电子学主要是研究在飞秒到皮秒时间尺度上对电子自旋自由度的控制。在这一领域中,主要的光学研究方法是基于飞秒激光的一系列探测技术,包括时间分辨X射线谱,时间分辨二次谐波,时间分辨磁光克尔效应等,它们都可以测量飞秒到皮秒时间尺度上材料/器件中的自旋自由度。在2013年,T. Kampfrath等人利用飞秒激光,在Fe/Pt中激发出了基于自旋流-电流转换的宽谱太赫兹发射,极大地推动了领域超快自旋电子学这一全新领域的发展。利用铁磁/非磁异质结(FM/NM heterostructure)的太赫兹发射光谱,可以直接观测非磁层中发生在飞秒时间尺度上的自旋流-电流转换,这是传统的电学手段无法企及的,这对于研究新材料和新器件有着无可比拟的优势。此外,也可以为下一代高速计算、通信器件提供指导。

3. (a) Fe/Pt异质结中的铁磁层(Fe)在飞秒激光的激发下,向非磁层(Pt)注入自旋流,并转化为电流,释放太赫兹脉冲。(b)铁磁层在飞秒光激发下不同自旋的电子占据状态。(c)自旋霍尔效应造成的自旋流-电流转换。取自文献[5]

在飞秒激光激发FM/NM产生太赫兹发射的过程涉及到自旋流的注入和自旋流-电流转换。由于铁磁层中自旋向上的sp电子拥有比自旋向下的d电子更大的速度和寿命,从而光激发之后,在铁磁层中的自旋向非磁层扩散过程中,有更多的自旋向上电子注入到非磁层,形成净自旋流。由于非磁层通常选为具有较强自旋轨道耦合的重金属,注入到非磁层的自旋流会在运动过程中发生横向偏转,形成在非磁层面内运动的电子流,这即是逆自旋霍尔效应。由于该电流的寿命在亚皮秒尺度,因而可以发射出太赫兹信号,被太赫兹探测器所测量。因此,可以利用这种方法研究不同材料中的自旋流产生、注入和转换过程,这为自旋电子学提供了新的实验工具。基于此,出现了一些利用太赫兹发射光谱研究材料/器件中的自旋注入和转换的研究。

4. (a) Co/Bi2Se3的太赫兹发射实验原理图。(b) 测量到的太赫兹发射信号。取自文献[6]

如图4所示,在对Co/Bi2Se3的太赫兹发射光谱的研究中[6],发现了由于图片绝缘体Bi2Se3的表面态中自旋-动量锁定所产生的自旋流-电流转换,不同于逆自旋霍尔效应,这种由于界面特殊的能带结构所造成的效应被称为(逆)Rashba-Edelstein效应。而在对Co/MoS2的研究中(图5),利用太赫兹发射光谱研究了飞秒激光激发所产生的非平衡自旋占据而引起的超高密度自旋流注入[7]。这种利用非平衡自旋流的注入方法克服了传统的对半导体材料自旋注入的效率问题,很好的说明了超快自旋电子学的优势。这两个工作为未来的超快自旋器件提供了很好的原型。

              

5. (a) 单层MoS24-nm厚的CoCo/MoS2的太赫兹透射率。(b) Co/MoS2太赫兹发射的原理图。(c) 测量到的太赫兹发射信号。取自文献[7]

3.  非线性光学效应

在许多新材料,尤其是拓扑和二维材料中,由于其独特的电子结构,在飞秒激光激发下会表现出一些非线性效应,例如二次谐波产生、超快光电流等现象。这些现象可以直接应用于光学领域,同时也可以反映出材料本身的电子结构、对称性等性质,因而可以作为材料表征的一种手段,具有很高的研究价值。

典型的例子就是新型外尔半金属TaAs中的圆偏光光伏效应(Circular Photogalvanic effect, CPGE)[8]。如图8所示,在飞秒激光照射下,样品中被激发出瞬时光电流,进而发射出了太赫兹辐射。被激发出的太赫兹辐射是椭圆偏振的,且可以由激发光的偏振调节。这是由TaAs中的外尔点附近电子的跃迁选择定则所引起的,从而也证明了外尔半金属中由于特殊的外尔点的存在所引起的强烈的非线性光学效应,也说明了用这种方式研究新型材料的独特优势。

           

6.由左旋和右旋圆偏振光激发外尔半金属TaAs(112)面所产生的不同的椭圆偏振太赫兹辐射。取自文献[8]


目前实验室已有多种超快动力学测量技术和太赫兹光谱实验平台,可以在不同温度,磁场环境下对样品进行测量。现在我们已与国内外多个材料和器件制备研究组展开合作,同时也欢迎更多的学者和老师加入我们,一起探索这一新领域。

 

 

参考文献:

[1] R. D. Averitt et al., J. Phys.: Condens. Matter 14, R1357–R1390 (2002)

[2] J. Demsar et al., J. Phys.: Condens. Matter 18, R281–R314 (2006)

[3] L. Chenget al., Appl. Phys. Lett.104, 211906 (2014)

[4] C. La-o-vorakiat et al., Nat. Commun. 6, 7903 (2015)

[5] T. Kampfrath et al., Nat. Nanotech.8, 256 (2013)

[6] X. Wang#, L. Cheng#et al., Adv. Mater.301802356 (2018)

[7] L. Cheng#,X. Wang#et al., Nat. Phys.15347 (2019)

[8] Y. Gao et al.,arXiv:190100986v3